To vyvolalo vlnu nevole především mezi fanoušky Barcy, a proto její vedení rezignovalo na další námluvy s di Stéfanem, který tak měl volnou cestu do Realu. [4 ]
Ačkoli po většinu své kariéry ztvárňoval primárně liricko-spinto tenor, obzvláště populární pro své Cavaradossiho , Hoffmanna , Dona Josého a Cania , rychle se přesunul k dramatičtějším rolím a stal se nejuznávanějším Otellem své generace.
Hrál ve Španělsku za SD Deusto, Barakaldo CF, CD Alcoyano, Real Sociedad San Sebastian, Atlético Madrid a Real Madrid. S Realem Madrid získal 2 mistrovské tituly a s Atléticem jeden mistrovský titul.
V roce 1939 emigroval do Spojených států a v následujících patnácti letech se stal filmovým skladatelem pro Metro-Goldwyn-Mayer, kde natáčel asi 200 hollywoodských filmů.
S Realem Madrid vyhrál v sezóně 1957/58 Pohár mistrů evropských zemí [5 ], s FC Barcelona v sezóně 1965/66 Veletržní pohár, předchůdce Poháru UEFA a Evropské ligy.
V letech 1962–1966 byl Villalonga trenérem španělské reprezentace. V kvalifikaci o Euro 1964 tým postupně přešel přes Rumunsko (6:0 a 1:3), Severní Irsko (1:1 a 1:0) a Irsko (5:1 a 2:0). Pořadatelství finálového turnaje dostalo Španělsko.